华东理工大学
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近日，国际权威学术期刊Nature Communications杂志以“Fluorescence umpolung enables light-up sensing of N-acetyltransferases and nerve agents”为题，在线报道了我校化学与分子工程学院、材料生物学与动态化学前沿科学中心朱为宏课题组在有机染料“荧光反转”机制取得的研究突破。
分子内电荷转移(ICT)是设计生物传感染料和荧光成像的重要可视化机制，但ICT染料的供体单元与含羰基、酰基等吸电子检测物种发生专一性响应后，会显著抑制分子内电荷转移过程，不可避免地导致荧光猝灭现象，长期以来严重限制了ICT荧光团在精确传感和生物标记方面的信噪比、灵敏度。为此，如何克服强吸电子物种的荧光猝灭一直是基于ICT染料发展探针的重大挑战，也是严重制约的瓶颈。
该研究团队发展了一种简单的、普适性的“荧光反转”分子设计策略，如将吲唑等分子砌块插入ICT荧光团，通过调节分子内旋转驱动能(ΔERDE)，成功解决了强吸电子诱导ICT染料荧光猝灭这一挑战难题。具体来说，就是通过逆转分子内旋转驱动能量ΔERDE，从而使传统ICT染料的猝灭模式转变为点亮模式。
借助单晶结构、二维核磁分析和量子化学计算，证实了电子密度扰动可以通过调控ΔERDE实现“荧光反转”。研究团队从经典的激光染料吡喃腈出发，将“荧光反转”策略扩展至其他ICT荧光团，精准调控发射波长从可见光区至近红外区，进一步证明了“荧光反转”策略的有效性与可推广性。
“荧光反转”染料具有强吸电子荧光点亮的独特性质，因此被命名为Lighter EW Trackers。基于Lighter EW Trackers系列染料。研究团队将其应用于点亮型检测吸电子性的神经毒气和乙酰转氨酶等。该“荧光反转”机制成功突破了ICT染料的猝灭模式响应这一难题，扩展了生物分析工具箱，为发展高保真、即时诊断技术的发展提供新的设计平台与机遇。
该研究工作主要是由我校化学与分子工程学院博士后燕宸旭在朱为宏教授的指导下完成，并得到了田禾院士的悉心指导。该研究还得到了我校郭志前教授、新加坡科技与设计大学刘晓刚教授的指导与帮助，计算化学方面得到新加坡科技与设计大学迟伟杰博士的大力支持。该研究工作得到了材料生物学与动态化学教育部前沿科学中心、费林加诺贝尔奖科学家联合研究中心、国家自然科学基金基础科学中心项目、上海市科技重大项目及“111计划”等资金支持。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-24187-5.pdf.
